西安交通大学李明涛课题组--层状2D g-C3N4/石墨烯阴极夹层提高锂硫电池的循环性能

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溶解多硫化锂的“穿梭效应”导致的电化学性能衰减是锂-硫（Li-S）电池实现实际应用的最大障碍之一。为了解决上述问题，本论文制备了2D g-C₃N₄/石墨烯片复合材料（g-C₃N₄/GS），作为硫/碳（S/KB）阴极的中间层。该材料通过物理和化学的相互作用，形成一个层状的通道结构来捕获多硫化物。薄的g-C₃N₄/ GS中间层能有效抑制溶解的多硫化物（Li₂S_x; 2 <x≤8）从阴极向阳极的扩散，通过使用g-C₃N₄/ GS-涂层隔膜分隔的H型玻璃电池可以证明。带有g-C₃N₄/GS中间层的S/KB阴极（S/KB@C₃N₄/GS）在0.1 C下循环100次后的放电容量为1191.7 mAh g^-1，比单用S/KB阴极（625.8 mAh g^-1）增加了90%以上。S/KB@C₃N₄/GS阴极表现出出良好的循环寿命，在1 C下循环1000次后，其放电容量高达612.4 mAh g^-1。XPS结果表明，g-C₃N₄/ GS中间层与Li₂S_x之间的锚定受g-C₃N₄和石墨烯对长链聚硫化物的化学结合影响。总而言之，电化学性能的改善源于增强的Li⁺扩散系数，增加的电荷转移以及g-C₃N₄/GS中间层减弱了溶解的Li₂S_x引起的穿梭效应。

Figure 1. a)具有g-C₃N₄/GS阴极夹层层结构的电池结构示意图；b) S/KB@C₃N₄/GS阴极截面SEM图；c)扫描速率为0.1 mV s⁻¹的CV曲线，d)扫描速率为0.1 mV s⁻¹的充放电曲线，e) S/KB@C₃N₄/GS阴极前5个循环的EIS Nyquist图及其等效电路模型（插图）。

Figure 2. a)具有XPS测量特征点的S/KB和S/KB@C₃N₄/GS阴极在0.1 C时的初始充放电曲线；S/KB(左柱)和S/KB@C₃N₄/GS(右柱)阴极在特征点1 (b和f)、2 (c和g)、3 (d和h)和4 (e和i)处的S 2p谱；j)在DOL/DME溶液（左室）中使用0.3M Li₂S₆和纯DOL/DME溶剂（右室）的玻璃电池照片，其被原始Celgard 2400隔膜（顶行）和C₃N₄/GS夹层隔膜（底行）分隔。

Figure 3. S/KB@C₃N₄/GS阴极在a)不同倍率下连续循环放电容量和b)相应的充放电曲线；c)不同扫描速率下S/KB@C₃N₄/GS阴极的CV曲线；d) S/KB@C₃N₄/GS阴极的还原峰电流(Ip)和氧化峰电流(Ip)随扫描速率的平方根(υ^1/2)的变化规律。

Figure 4. a) S/KB和b) S/KB@C₃N₄/GS阴极在不同倍率下循环100次的性能；c)S/KB@C₃N₄/GS阴极在1 C和2 C循环1000次时的循环性能和容量保持能力。
相关研究成果于2019年由西安交通大学Mingtao Li课题组，发表在ChemSusChem（https://doi.org/10.1002/cssc.201802449）上。原文：Enhanced Cycling Performance for Lithium–Sulfur Batteries by a Laminated 2D g-C₃N₄/Graphene Cathode Interlayer



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