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中国国家纳米科学技术中心周二军课题组--在内部或外部托架位置通过环形环化来调节亚乙烯基连接的茈二酰亚胺二聚体的光电性能以用于不含富勒烯的有机太阳能电池
       在各种基于茈二酰亚胺(PDI)的小分子非富勒烯受体(NFA)中,PDI二聚体可有效避免单个PDI的过度聚集并改善光伏性能。但是,PDI二聚体中二萘嵌苯核的扭曲会破坏有效的结合。因此,PDI二聚体的环形环化是平衡膜质量和电子传输的可行方法,但是系统的研究却很少受到关注。在这里,我们选择一个简单的亚乙烯基连接的PDI二聚体V-PDI2,然后对四种衍生的PDI稠合PDI二聚体的结构-特性-性能关系进行进一步的研究,即V-TDI2、V-FDI2、V-PDIS2和V-PDISe2。前两个在内侧海湾位置掺入了噻吩并蒽和苯并呋喃,而后两个在外侧海湾位置分别掺入了噻吩和硒吩。理论计算表明,内部和外部融合结构在很大程度上影响了骨架的构型,前两个趋于平面结构,后两个保持了扭曲的主干。光伏特性表明,内部熔合的PDI二聚体提供高的开路电压(VOC),而外部熔合的PDI二聚体提供大的短路电流密度(JSC)。这种变化趋势是由合理可调的能级、光吸收、分子结晶度和薄膜形态引起的。结果,PBDB-T:V-PDISe2器件显示了6.51%的最高功率转换效率(PCE),而PBDB-T:VFDI2器件则实现了1.00 V的最高VOC。这一贡献表明外部PDI二聚体的环化在海湾区域内或内部是调节基于PDI的非富勒烯受体性质的可行方法。
 
Figure 1. 五个乙烯基连接的PDI二聚体V-TDI2、V-FDI2、V-PDI2、V-PDIS2和V-PDISe2的化学结构。
 

Figure 2. 对于5个PDI二聚体,通过DFT计算得到的LUMO和HOMO的最佳分子几何结构和电子密度分布的俯视图和侧视图。
 
  
Figure 3. (a)五个PDI二聚体的循环伏安曲线。(b)基于五个PDI二聚体的有源层能级示意图。(c)PBDB-T的化学结构。
 

Figure 4.基于具有0.5%DIO作为溶剂添加剂的PBDB-T/受体太阳能电池的(a)电流密度电压(J-V)曲线和(b)外部量子效率(EQE)光谱。
 

Figure 5. PBDB-T:V-TDI2(a),PBDB-T:V-FDI2(b),PBDB-T:V-PDI2(c),PBDB-T:V-PDIS2(d)和PBDB-T:V-PDISe2(e)混合膜的AFM高度轮廓图与相应的RMS值。
 
       相关研究成果于2020年由中国国家纳米科学技术中心Erjun Zhou课题组,发表在Journal of Energy Chemistry(doi.org/10.1016/j.jechem.2019.03.007)上。原文:Tuning the optoelectronic properties of vinylene linked perylenediimide dimer by ring annulation at the inside or outside bay positions for fullerene-free organic solar cells。
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