自2004年首次剥离以来，石墨烯因其极具吸引力的特性而在材料工程的许多领域得到了广泛的研究。近来，通过结合石墨烯和其他电化学材料的优点以实现优异的电化学性能，基于石墨烯的复合材料在电化学能量存储方面引起了越来越多的关注。在这篇综述中，我们从石墨烯的性质和生产方法入手，从结构和界面工程的观点总结了石墨烯基复合材料用于电化学储能的最新研究进展，并强调尺寸和复合界面特性在这些复合材料的合理构造和设计中的重要性。我们还将讨论石墨烯基复合材料具体的最新应用，从电化学电容器和锂离子电池到新兴的电化学储能系统，例如金属-空气和金属硫电池。还总结和讨论了石墨烯基复合材料用于电化学储能的新特性和面临的挑战。这篇综述专门针对石墨烯与其他电化学材料的组合以优化其性能提供了新的见解，并将概述进一步改进石墨烯基复合材料以用于下一代电化学储能装置的方法。
 
Figure 1. 综述概要的示意图。GBCs代表基于石墨烯的复合材料。
 

Figure 2. 石墨烯的性质、制备方法、缺陷和衍生物。（a）在电导率、热导率、机械行为、不透明度、SSA和化学行为方面的各种特性。（b）就石墨烯质量、成本、可扩展性、纯度和产率而言，最常见的石墨烯合成途径。（c）在石墨烯中引入内在或外在缺陷。（d）石墨烯衍生物不同结构的示意图。
 

Figure 3. 制备具有不同尺寸的石墨烯基复合材料的典型合成策略的示意图。（a）原位策略，包括一步原位生长、多步原位转化以及在其他材料上石墨烯的原位生长。（b）异位策略。
 

Figure 4. 通过有效地将石墨烯与各种尺寸（0D、1D、2D和3D）的活性材料复合而制成的石墨烯基复合材料的插图，以LiFePO₄/石墨烯复合材料为例
 

Figure 5. 石墨烯基复合材料的结构模型主要可以分为三种类型：石墨烯负载型、石墨烯包裹型和石墨烯混合型复合材料。负载：活性材料颗粒被石墨烯负载、石墨烯包括石墨烯锚定的复合材料、夹心状复合材料和分层结构化复合材料。包裹：活性材料颗粒被石墨烯片包裹，可分为部分包裹和完全包裹的复合材料。混合：在电极制备过程中，将石墨烯负载和石墨烯包裹的复合材料混合在一起。
 

Figure 6. 改善石墨烯基复合材料与电解质之间界面接触的各种策略可分为三类：（1）在石墨烯基复合材料中建立多孔结构；（2）改善石墨烯基复合材料的电解质润湿性；（3）调节复合物中石墨烯组分的取向。
 

Figure 7. 基于0D、1D、2D、3D以及可能的4D自修复或自折叠类型的整体石墨烯基复合材料的构型结构。在此示例中，0D形式包括粒子、球体和花朵；一维形式包括金属丝、卷轴和纤维；2D形式包括片材、薄膜和织物；3D形式包括气凝胶、框架和阵列；4D形式包括自我修复和自我折叠类型。
 
      相关研究成果于2020年由哈尔滨工业大学Bo Wang课题组，发表在Energy Storage Materials（doi.org/10.1016/j.ensm.2019.08.004）上。原文：Graphene-based composites for electrochemical energy storage。