具有混合铁价态的黄铁矿Fe7S8具有较高的理论容量，高电导率，低放电/充电电压平台，以及优异的氧化还原可逆性，但由于严重的体积变化，在（去）钾化过程中会发生结构退化。为了解决这个问题，这里合成了一种新奇的分级结构，即碳纳米管中限制纳米级Fe7S8，并共价键合到3D多层石墨烯上（Fe7S8@CNT@3DFG），将其应用于钾储存。在Fe3C的催化作用下，通过尖端生长模型，CNT可以成功生长在3DFG表面。这种结构使得0 D纳米Fe7S8限制在1D CNT上，进一步CNT到3DFG上，可有效缓冲体积变化，阻止Fe7S8纳米颗粒的团聚，并增强离子/电子传输。该Fe7S8@CNT@3DFG电极可提供出色的倍率特性，和出色的长期循环稳定性（高达1300个循环）。此外，原位XRD和非原位XPS，HRTEM结果阐明了Fe7S8的高度可逆的钾存储机制。此外，使用Fe7S8@CNT@3DFG为阳极，普鲁士蓝钾（KPB）为阴极，设计的钾全电池实现了较高的能量密度（约为120Wh kg-1），具有广阔的应用前景。
 
 
Figure 1. Fe7S8@CNT@3DFG的合成策略示意图。
 
 
Figure 2. a–c）FESEM图像，d，e）TEM图像，f，g）Fe7S8@CNT@3DFG的高分辨率TEM图像。 h）Fe7S8@CNT的典型HAADF-STEM图像，和i-k）C，Fe和S的元素映射。
 
  
Figure 3. a）Fe7S8@CNT@3DFG电极在最初三个循环时的CV曲线。b）Fe7S8@CNT@3DFG电极在不同循环中的放电曲线。c）循环稳定性和库仑效率。d）Fe7S8@CNT@3DFG电极在各种电流密度下的充电/放电曲线。e）倍率特性。f）与先前报道的工作做对比。
 
 
Figure 4. a–c）Fe7S8 3D泡沫电极在第一个（去）钾化循环期间的原位XRD图。d）在不同的充电/放电状态下，Fe7S8 3D泡沫电极的非原位Fe 2p XPS光谱。e）Fe7S8钾储存机理示意图，显示了嵌入反应与转化反应的结合。
  
       该研究工作由北京科技大学刘永畅教授和李平教授课题组于2021年发表在Small期刊上。原文：Confining Pyrrhotite Fe7S8 in Carbon Nanotubes Covalently Bonded onto 3D Few-Layer Graphene Boosts Potassium-Ion Storage and Full-Cell Applications。

转自《石墨烯杂志》公众号