使用ZnCl2，KOH和CO2活化了氮和硫共掺杂石墨烯（N，S-G），开发了不同种类的缺陷和功能性。这里，改性的碳催化剂被用来活化过一硫酸盐（PMS），用于苯酚降解。与掺氮石墨烯（N-G）相比，N，S-G表现出更好的催化活性，并且使用KOH活化会进一步增强氧化效率。自由基淬火实验，电化学表征和电子顺磁共振表征揭示N-G通过非自由基途径激活了PMS。二次硫掺杂剂将反应途径转变为自由基主导的氧化反应（SO4•和•OH）。不同于局限于催化剂表面的非自由基物质，自由基氧化会在本体溶液中产生，并保护碳催化剂免受腐蚀，从而确保碳催化剂更好的结构完整性和稳定性。基于结构-活性关系，该工作采用了一种简便的策略，设计了一种高性能的可扩展碳催化剂，即KOH活化和N，S共掺杂的石墨烯（N，S-G-rGO-KOH），有望用于实际应用。
 
  
Figure 1. 通过不同策略合成碳催化剂的过程示意图。
 
  Figure 2. （a-d）不同样品的扫描电子显微镜（SEM）图像。（e-f）不同样品的投射电子显微镜（TEM）图像。（g）N，S-G-CO2的HRTEM图像。（h和i）N，S-G-KOH的TEM图像。
 
  Figure 3（a）不同碳催化剂的X射线衍射（XRD）谱图，和（b）拉曼光谱。
 
  Figure 4不同碳催化剂的（a）吸附和（b）降解曲线，以及（c）反应速率常数。
 
  
Figure 5（a）N，S-G，N，S-G-KOH和N，S-G-CO2的降解性能，以及（b）菲的化学结构。反应条件：菲的浓度为1 ppm，催化剂的浓度为100 mg/L，PMS的浓度为3.2 mM，温度为25°C。（c）DMPO-OH和DMPO-SO4，以及（d）TEMP-O2•−加合物的电子顺磁共振（EPR）谱。
  
      该研究工作由天津大学Wenchao Peng课题组联合澳大利亚阿德莱德大学Xiaoguang Duan于2021年发表在ACS Catalysis期刊上。原文：Fine-Tuning Radical/Nonradical Pathways on Graphene by Porous Engineering and Doping Strategies。

转自《石墨烯杂志》公众号