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乌普萨拉大学M. Venkata Kamalakar等--石墨烯金属氧化物界面中复杂的表面电荷转移和 sp3-缺陷的见解和影响
金属氧化物对石墨烯的粘附对于石墨烯纳米电子和自旋电子界面具有根本意义。 氧化钛和氧化铝是此类器件中两种广泛使用的隧道势垒,它们提供最佳的界面电阻和控制传输参数和器件性能的不同界面条件。 在这里,我们通过电传输测量和拉曼光谱和光电子光谱,结合这些界面的从头算电子结构计算,揭示了这些金属氧化物如何与石墨烯界面的根本差异。 虽然两个氧化物层都会导致石墨烯中的表面电荷转移诱导 p 型掺杂,但与 TiOx 形成鲜明对比的是,AlOx/石墨烯界面显示出明显的 sp3 缺陷的存在。 电子结构计算表明,由于界面处的 C 和 O 原子之间形成的 sp3 键的组合以及氧化铝层可能存在的略微偏离化学计量的缺陷,会发生显着的 p 型掺杂。 此外,AlOx/石墨烯界面处的 sp3杂化导致不饱和键的不同磁矩,这不仅解释了在 AlOx 势垒石墨烯自旋电子器件中广泛观察到的低自旋寿命,而且还为新的混合电阻开关和自旋阀提供了可能性. 
 
图 1. 石墨烯场效应器件在 Al/Ti 沉积和氧化前后的实验方案。 
 
图 2. 具有 AlOx 和 TiOx 层的石墨烯器件的电特性修改。 与栅极相关的电导率(以电导量子 e2/h 为单位)与栅极电压 (VG) 的关系。 具有石墨烯的器件在(a)AlOx 和(b)TiOx 沉积之前(灰色曲线)和之后(橙色/棕色曲线)的狄拉克曲线。 此处提供的虚线用于指导 Dirac 点展宽。  (c-j) Dirac 点位置 (VD) 及其位移 (ΔVD)、场效应电子迁移率 (μ)、原始石墨烯 (黑色正方形) 的最小电导率和 AlOx 和 TiOx 沉积的总结。
  
图 3. XPS 表征。(a) 原始石墨烯(深棕色)、沉积 TiOx(棕色)和 AlOx(橙色)的石墨烯的概览光谱,以及 (b) 用于最小二乘拟合的 C 1s 成分。 所有光谱均使用单色 Al Kα 源获得。 结合能使用 SiO2 中 103.3 eV 的 Si 2p 峰和 284.4 eV 的碳 sp2 峰校准。 


图 4. (a) 原始石墨烯和具有沉积的 TiOx和AlOx的石墨烯的拉曼光谱,插图显示 G 和 2D 波段的变化。(b) 代表性石墨烯 (Gr)和石墨烯在 TiOx(Gr + TiOx) 和 AlOx(Gr + AlOx) 沉积在其顶部后的 AFM 图像。相应的灰线扫描显示粗糙度轮廓,Rq 表示平均区域粗糙度。 
  
图5. 模拟系统的几何形状(上面板)。原子 Al、O 和 C 分别用绿色、灰色和橙色表示。 黄色的云是晶体的原子投影磁矩密度。下图显示了(a)在石墨烯单层结构(C8-Al12O17)上略微偏离化学计量的氧化铝的投影能带结构:费米能级相对于狄拉克点向下移动,晶胞磁矩约为 0.44 μB。(b)完美的化学计量比(C8-Al12O18)产生部分 sp3 键合的石墨烯,导致局部带隙开口和磁矩(0.61 μB/晶胞)。(c)具有 sp3 键合 C8-Al11O18 的石墨烯的电子结构,其中晶胞磁矩为 1μB。来自Al的s和p带穿过狄拉克锥和费米能级(灰色带)是由于复合材料最顶部表面的悬空键。
  
       相关研究成果由乌普萨拉大学M. Venkata Kamalakar等人2022年发表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.2c06626)上。原文:Insights and Implications of Intricate Surface Charge Transfer and sp3-Defects in Graphene/Metal Oxide Interfaces。

转自《石墨烯研究》公众号
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