调整碳化硅基负极材料中的界面相互作用对于实现锂离子存储更高的能量容量和更长的循环寿命至关重要。该工作通过在 SiC（NG@SiC）上外延生长高质量 N 掺杂石墨烯（NG）实现了原子级可调界面相互作用。这种精心设计的NG@SiC异质结展示了具有强烈界面相互作用的固有电场，使其成为彻底了解电子/离子桥的配置和原子间电子迁移机制的理想原型。密度泛函理论（DFT）分析和电化学动力学分析都表明，这些有趣的电子/离子桥可以通过界面耦合化学键控制和调整界面相互作用，增强界面电荷转移动力学并防止粉化/聚集。作为概念验证研究，这种精心设计的 NG@SiC 负极表现出良好的可逆容量（在0.1 A g⁻¹ 下200 次循环后为 1197.5 mAh g⁻¹）和循环耐久性，在 10.0 A g⁻¹ 下循环 1000 次后容量为 447.8 mAh g⁻¹ 保持率为 76.6% 1。正如预期的那样，锂离子全电池（LiFePO₄/C//NG@SiC）表现出优异的倍率性能和循环稳定性。这种通过外延生长方法实现的界面相互作用定制策略为传统碳化硅阳极提供了新的机会，以实现高性能锂离子存储及更高性能。
   
Fig 1. NG@SiC合成过程示意图。
  
Fig 2. NG@SiC 的 a SEM、b TEM（插图：线性元素扫描分析）和 c HRTEM 图像。 NG@SiC 的 d-f EDX 和相应的元素图分析。原始 SiC 的 g SEM、h TEM（插图：线性元素扫描分析）和 i HRTEM 图像。 j-l 原始 SiC 的 EDX 和相应的元素图分析。
   
Fig 3. a 分别是原始 SiC和NG@SiC 的 XRD和b拉曼光谱。XPS 谱：NG@SiC 的 c N 1s。分别为原始 SiC 和 NG@SiC 的 d, e C 1s 和 f, g Si 2p。原始 SiC 和 NG@SiC 的 h, i Si K 边和C K边XANES光谱。
  
Fig 4. NG@SiC阳极的电化学性能：CV为0.1 mV s ^-1。 b 恒电流充放电 (GCD) 曲线和 c 0.1 A g⁻¹ 下的循环特性。 NG@SiC 和 SiC 的 d 速率能力和 e EIS。 f 与报道的硅基阳极的循环性能比较。 g 10.0 A g⁻¹ 时的长循环特性。
  
Fig 5. 电化学动力学分析：不同扫描速率下的CV曲线。 b 根据 CV 曲线计算 b 值。 c 不同选定周期的 dQ/dV 曲线。 d 恒电流间歇滴定技术 (GITT) 曲线。 e 势能与τ^1/2 之间的关系。 f GITT 滴定曲线图解。 g 根据GITT计算的锂离子扩散系数。 h, i 原始 SiC 阳极和 NG@ SiC 阳极的反应电阻。
    
Fig 6. a-d 原始SiC和NG@SiC分别在锂离子吸附之前和之后的结构图。 e NG@SiC 的静电势。 f, g 原始 SiC 和 NG@SiC 的态密度 (DOS)。 h, i 石墨烯和NG的电荷密度差。 j, k 锂离子吸附前后 NG@SiC 中电荷耗尽（青色）和累积（黄色）的电荷密度分布。 l, m 原始 SiC 和 NG@SiC 中计算的锂离子扩散势垒。插图：相应的锂离子扩散途径。
  
Fig 7. LiFePO₄/C//NG@SiC全电池的电化学性能。完整电池配置的示意图。 b 0.1 A g⁻¹ 处的 GCD 曲线。 c 速率能力从 0.1 到 2.0 A g⁻¹。 d 0.1 A g⁻¹ 下的循环性能。 e–g 由 LiFePO₄/C//NG@SiC 全电池供电的不同颜色 LED。
 
       相关研究工作由广州大学Jiahai Wang和香港科技大学Minhua Shao课题组于2023年联合在线发表在《Nano-Micro Letters》期刊上，High-quality epitaxial N doped graphene on SiC with tunable interfacial interactions via electron/ion bridges for stable lithium-ion storage，原文链接：https://doi.org/10.1007/s40820-023-01175-6

转自《石墨烯研究》公众号